Enhancing ammonia catalytic production over spatially confined cobalt molybdenum nitride nanoparticles in SBA-15
| العنوان: | Enhancing ammonia catalytic production over spatially confined cobalt molybdenum nitride nanoparticles in SBA-15 |
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| المؤلفون: | Amanda Sfeir, Camila A. Teles, Carmen Ciotonea, G.N. Manjunatha Reddy, Maya Marinova, Jérémy Dhainaut, Axel Löfberg, Jean-Philippe Dacquin, Sébastien Royer, Said Laassiri |
| المساهمون: | Université de Lille, CNRS, Centrale Lille, ENSCL, Univ. Artois, Unité de Catalyse et Chimie du Solide (UCCS) - UMR 8181, 3209|||Unité de Catalyse et Chimie du Solide - UMR 8181 [UCCS], Unité de Chimie Environnementale et Interactions sur le Vivant [UCEIV], Institut Chevreul - FR2638, Université Mohammed VI Polytechnique [Ben Guerir] [UM6P], Unité de Catalyse et Chimie du Solide - UMR 8181 (UCCS), Université d'Artois (UA)-Centrale Lille-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Université de Lille-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Unité de Chimie Environnementale et Interactions sur le Vivant (UCEIV), Université du Littoral Côte d'Opale (ULCO), Institut Michel Eugène Chevreul - FR 2638 (IMEC), Université d'Artois (UA)-Centrale Lille-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Université de Lille-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut National de Recherche pour l’Agriculture, l’Alimentation et l’Environnement (INRAE), Université Mohammed VI Polytechnique [Ben Guerir] (UM6P) |
| المصدر: | Applied Catalysis B: Environmental Applied Catalysis B: Environmental, 2023, Applied Catalysis B: Environmental, 325, pp.122319. ⟨10.1016/j.apcatb.2022.122319⟩ |
| بيانات النشر: | Elsevier BV, 2022. |
| سنة النشر: | 2022 |
| مصطلحات موضوعية: | History, nitrides, SBA-15, Polymers and Plastics, Ammonia synthesis, Process Chemistry and Technology, confined nanoparticles, [CHIM.CATA]Chemical Sciences/Catalysis, Business and International Management, Catalysis, Industrial and Manufacturing Engineering, General Environmental Science |
| الوصف: | International audience; Ternary Co3Mo3N nitrides are reported to exhibit high catalytic activity in ammonia synthesis. However, synthesis of ternary nitrides requires thermal treatments at elevated temperatures and reactive atmospheres that lead to unavoidable surface reduction (~ 10 m2 g-1). In this work, we have developed a novel approach to improve the catalytic activity of Co3Mo3N through its dispersion into a high surface area silica-based support (SBA-15). During ammonolysis and ammonia synthesis conditions reaction, SBA-15 demonstrated good thermal and chemical stability maintaining an ordered porous structure and high surface area (> 500 m2 g-1). For application in ammonia synthesis, SBA-15 supported cobalt molybdenum catalysts with different metal loading (10, 20 and 30 wt.%) were prepared by a modified impregnation-infiltration protocol and their catalytic activity studied. The dispersion of CoMo nitride nanoparticles into SBA-15 structures resulted in the improvement of their structural and textural properties of nitrides as evidenced by XRD analysis, STEM-EDS, and N2- physisorption (e.g. 10-CoMo-N/SBA-15: 348 m2 g-1). Nevertheless, the surface composition of CoMo-N/SBA-15 catalysts was found to be similar to the non-supported Co3Mo3N. Furthermore, supported CoMo-N/SBA-15 displayed enhanced catalytic activity in ammonia synthesis (1714, 1429 and 810 μmol gactive phase-1 h-1 corresponding to the CoMo oxide loadings of 10, 20, 30 wt.% respectively) that outperform the classical Co3Mo3N catalyst (298 μmol gcatalyst-1 h-1). The results reported in this work highlights a novel approach for the design of nitride-based catalysts with superior catalytic properties in ammonia synthesis.; Les nitrures ternaires de Co3Mo3N présentent une activité catalytique élevée dans la synthèse d'ammoniac. Cependant, la synthèse de nitrures ternaires nécessite des traitements thermiques à des températures élevées et des atmosphères réactives qui conduisent à une réduction de surface inévitable (~ 10 m2 g-1). Dans ce travail, nous avons développé une nouvelle approche pour améliorer l'activité catalytique du Co3Mo3N grâce à sa dispersion dans un support à base de silice à surface élevée (SBA-15). Au cours de la réaction dans les conditions d'ammonolyse et de synthèse d'ammoniac, le SBA-15 a démontré une bonne stabilité thermique et chimique en maintenant une structure poreuse ordonnée et une surface spécifique élevée (> 500 m2 g-1). Pour une application dans la synthèse d'ammoniac, des catalyseurs au cobalt-molybdène sur support SBA-15 avec différentes charges métalliques (10, 20 et 30 % en poids) ont été préparés par un protocole d'imprégnation-infiltration modifié et leur activité catalytique étudiée. La dispersion des nanoparticules de nitrure de CoMo dans les structures SBA-15 a entraîné l'amélioration de leurs propriétés structurelles et texturales des nitrures, comme en témoignent l'analyse XRD, le STEM-EDS et la physisorption N2 (par exemple 10-CoMo-N/SBA-15 : 348 m2 g-1). Néanmoins, la composition de surface des catalyseurs CoMo-N/SBA-15 s'est avérée similaire à celle du Co3Mo3N non supporté. De plus, le CoMo-N/SBA-15 supporté a affiché une activité catalytique améliorée dans la synthèse d'ammoniac (1714, 1429 et 810 μmol gactive phase-1 h-1 correspondant aux charges d'oxyde CoMo de 10, 20, 30 % en poids respectivement) qui surpassent le catalyseur classique Co3Mo3N (298 μmol gcatalyst-1 h-1). Les résultats rapportés dans ce travail mettent en évidence une nouvelle approche pour la conception de catalyseurs à base de nitrure avec des propriétés catalytiques supérieures dans la synthèse d'ammoniac. |
| وصف الملف: | application/octet-stream |
| اللغة: | English |
| تدمد: | 0926-3373 |
| URL الوصول: | https://explore.openaire.eu/search/publication?articleId=doi_dedup___::ff9d244da095d4d2b2859bd0dc35b0af http://hdl.handle.net/20.500.12210/79405 |
| حقوق: | OPEN |
| رقم الأكسشن: | edsair.doi.dedup.....ff9d244da095d4d2b2859bd0dc35b0af |
| قاعدة البيانات: | OpenAIRE |
| تدمد: | 09263373 |
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